Jarry entstammte einer wohlhabenden bretonischen Bürgerfamilie. Nach der Schulausbildung bewarb er sich mehrmals vergeblich um die Aufnahme an der École normale supérieure. Ein anschließend begonnenes Philologiestudium an der Sorbonne beendete er ebenfalls ohne Abschluss, um sich danach im Milieu der Pariser Bohème mit Texten aller Genres, sowie literatur- und theaterkritischen Essays zu beschäftigen.

Im Juni 1896 wurde Jarry Sekretär am Théâtre de l’Oeuvre, an dem er bald darauf sein bekanntestes Werk inszeniert: König Ubu, dessen Uraufführung am 10. Dezember 1896 zu einem der berühmtesten Skandale der französischen Theatergeschichte wurde.

Im November des selben Jahres erstand Jarry zum Preis von 525 Francs ein Fahrrad des Typs „Clément luxe 96“ (seinerzeit Ausdruck exquisiter Modernität), das fortan zu seinem Markenzeichen wurde und ihn bis zu seinem Tod begleitete.

Aufgrund der andauernden Nichtbeachtung seiner Werke durch die literarische Öffentlichkeit führte er zunehmend ein Außenseiterdasein am Rande des Existenzminimums. Im Bemühen, die Grenze zwischen Realität und Literatur zu verwischen, näherte er sich in Sprachduktus und Gebaren seiner Hauptfigur Ubu an, erging sich in antibürgerlichen Aktionen und schoss bei einem Gala-Dinner schon mal auf einen unliebsamen Gast, wenn auch mit Platzpatronen.

Alfred Jarry starb am 1. November 1907 im Alter von 34 Jahren an einer tuberkulösen Meningitis. Der letzte von ihm überlieferte Satz soll die Bitte um einen Zahnstocher
gewesen sein.